刘国轩投奔郑成功后，随郑成功转战江南，屡立战功 。1659年（永曆十三年、顺治十六年），刘国轩又随郑成功屯兵厦门、金门，準备收复台湾，开闢新的更大的反清复明基地 。刘国轩全力支持郑成功收复台湾，率领将士利用厦门、金门广阔的水域，日夜苦练渡海作战本领 。
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清国中国军民收复台湾形势1661年（永曆十五年、顺治十八年）初，刘国轩被授为收复台湾的前军大将 。四月二十一日刘国轩随郑成功所率的2.5万大军，200余艘船舰，从金门出发，横渡波涛汹涌的海峡，直逼台湾 。四月三十日，郑军在台湾鹿耳门胜利登入 。刘国轩率军与荷兰侵略者浴血奋战，很快就随郑成功攻占了荷军重要据点赤嵌城 。刘国轩所部郑军所到之处，受到台湾原住民和汉民的热烈欢迎，“南北路土社闻风归附者接踵而至”，“士民男女壶浆迎者塞道” 。攻占赤嵌城后，荷兰侵略军总督揆一，仍龟缩在热兰遮城内负隅顽抗 。刘国轩又率部参加了围城战斗 。他们在台湾人民的支持下，击溃了从巴达维亚派出的荷兰援军，切断了城内荷军与外界的一切联繫 。随后，又改围城为攻城，重创荷军 。陷入绝境的揆一，不得不于1662年（永曆十六年、康熙元年）二月一日缴械投降 。在台湾持续38年之久的荷兰殖民统治宣告结束 。保卫海岛
1662年（永曆十六年、康熙元年）五月，郑成功逝世，其子郑经嗣位 。刘国轩像辅佐郑成功一样，忠心襄助郑经 。他先后奉命驻守鸡笼（基隆）、半线（彰化）、半尾、龙岸、沙辘等地 。渡海西征
1674年（永曆二十八年、康熙十三年），清廷的三个藩王吴三桂、尚之信、耿精忠等率部反清 。郑经趁“三藩之乱”率刘国轩等将领进攻大陆沿海 。同年七月，清军围剿潮州，刘国轩奉命赴援，大败清军，占领潮、惠两州，迫使清军主帅投降 。随后，又回师福建，会同诸将先后攻占漳州、汀州、邵武、兴化等州县 。
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郑军对大陆的侵袭1678年（永曆三十二年、康熙十七年）一月，被郑经封为正总督，并赐尚方宝剑，委以统帅全军重任 。五月，刘国轩指挥郑军攻占海澄，俘、歼自清军提督段应举以下3万余人 。接着，又连克长泰、漳平、永春、安溪、德化等地，威震东南 。1680年（永曆三十四年、康熙十九年），康熙在基本平定三藩叛乱后，又集中力量对付郑经和刘国轩 。不久，郑军所据福建各地先后失守，刘国轩只得保护郑经退守澎湖、台湾 。经济方面在保卫海岛安全的同时，认真实行郑成功“屯田法”，提倡“寓兵于农”，要求将士“有警则荷戈以战，无警则负耒以耕”，做到按镇（郑军军事单位）分地，按地开荒，野无旷土，而军有余粮 。他还动员文武官员迁家属来台经营农事，奖励种植甘蔗，发展糖业，并让新迁来的汉民向土着居民传授农业技术，帮助他们发展生产，为开发台湾、巩固郑氏政权作出了重要的贡献 。反对分裂清朝政权逐步巩固和此次长达6年的反攻战役的失败，实际已彻底打破了郑氏集团反清复明的梦想 。1681年（永曆三十五年、康熙二十年），郑经在忧郁中病逝，其子郑克塽继任廷平王位，加封刘国轩为武平侯，主持台湾军务 。此时，主持内政的重臣冯锡范公开主张“自立乾坤”，遭到刘国轩的坚决反对 。由于刘国轩等人的坚决反对，冯锡范的分裂阴谋才未得逞 。也是在这一时期，清政府加紧了征台的步伐 。儘管台湾局势难料，但身为军事主帅的刘国轩，为报郑氏祖孙三代的知遇之恩，支撑台湾的割据局面，仍亲自驻守澎湖，一面严密布防，一面日夜操练水师，以迎战攻台清军 。1684年（康熙二十三年）六月十四日，福建水师提督施琅奉命攻打澎湖 。七月十六日，施琅再次集中优势兵力攻打澎湖 。双方激战一天，郑军大败，船舰大部分遭击沉 。刘国轩见大势已去，只得带领残部，退回台湾 。澎湖一役，使郑军主力损失殆尽 。康熙皇帝适时地再次通过施琅招抚 。刘国轩明智地认识到清朝统一大业已臻完成，反清复明已成历史 。台湾孤悬海外，难以长久支撑 。因此，力劝延平王郑克塽审时度势，顺应潮流，归顺清朝 。历史评价总评闽西长汀历史上风云人物刘国轩，一个与施琅大将军同时代的风云人物；一个随从郑成功收复台湾的前军大将；一个顺应潮流促使台湾与祖国大陆实现统一的郑军总督 。